标题(中文):通过调节离子络合物快速制备具有高催化甲醇氧化活性的中空Pt/Ag纳米线
标题(英文):Tuning Ion Complexing To Rapidly Prepare Hollow Ag–Pt Nanowires with High Activity toward the Methanol Oxidization Reaction
刊物名称及期号、页码:Chemistry A European Journal(影响因子5.16), 2018, 24, pp 1–12
作者姓名(中文):刘芳艳,齐培梅,梁晓丽,陈伟,李本侠,张礼杰,杨云,黄少铭
作者姓名(英文):Fangyan Liu,[a] Peimei Qi,[a] Xiaoli Liang,[a] Wei Chen,[a] Benxia Li,[c] Lijie Zhang,[a] Yun Yang,*[a] and Shaoming Huang*[a, b]
摘要(英文):Hollow Pt-based nanowires (NWs) have important applications in catalysis. Their preparation often involves a two-step process in which M (M=Ag, Pd, Co, Ni) NWs are prepared and subsequently subjected to galvanic reaction in solution containing a Pt precursor. It is challenging to achieve a simple one-step preparation, because the redox potential of PtIV/Pt or PtII/Pt to Pt is high, and therefore, Pt atoms always form first. This work demonstrates that an appropriate pH can decrease the redox potential of PtIV/Pt and allows the one-step preparation of high-quality hollow Pt– Ag NWs rapidly (10 min). Moreover, it is easy to realize large scale preparation with this method. The NW composition can be adjusted readily to optimize their performance in the electrocatalytic methanol oxidization reaction (MOR). Compared with commercial Pt/C, NWs with appropriate Ag/Pt ratios exhibit high stability, activity, and CO tolerance ability.
研究现状(中文):Pt-基纳米材料在催化领域有着广泛的应用,这主要依赖于其较好的催化性能。众所周知,材料的性能深受其结构影响,因此可控制备各种结构的纳米颗粒显得尤为重要。目前为止,科学家们已经研究出各种方法来制备各种结构可调的Pt-基纳米颗粒,如种子生长法,分解法,模板法,伽伐尼刻蚀法等。利用这些方法,科学研究者目前已成功合成出具有各种结构的Pt-基纳米颗粒,如八面体,立方体,十面体,纳米棒,纳米线等结构的Pt-基纳米颗粒。在这些不同结构的Pt-基纳米材料中,纳米线因其不易溶解和奥斯特瓦德熟化/聚集且具有较好的催化性能而被广泛研究。相比较实心Pt-基纳米线,中空Pt-基纳米线的比表面积更大,相对的表面原子数更多,较多的表面原子可以在动力学上促进反应物在催化剂表面的吸附,从而使其催化性能更优。到目前为止,科学研究者们大都是通过两步法合成中空结构Pt-基纳米线。这种方法需要提前制备好牺牲模板-M纳米线。虽然能够通过可控的制备牺牲模板来调控产物的结构,但是相比一步法而言,这种合成方法相对复杂且不能大量制备目标产物。所以使一步法合成中空Pt-基纳米线具有重要意义,尤其是相对于工业应用。在一步合成法中,为了确保模板金属与铂离子发生伽伐尼刻蚀,模板金属离子必须优先于铂离子被还原。然而,由于Pt(IV)/Pt的氧化还原电位较高,在大多数情况下更易被还原从而抑制伽伐尼刻蚀反应的发生最终只能生成实心纳米结构,这也是目前科学研究者利用一步法合成中空纳米结构面临的一大难题。
创新点(中文):本论文通过简单的调节体系的pH值,降低Pt(IV)/Pt的氧化还原电位,从而促进伽伐尼刻蚀反应的发生,最终利用一步法合成出高质量的中空 Pt/Ag纳米线。通过这种方法合成出的中空Pt/Ag纳米线不仅产率高而且具有较大的比表面积以及大量的表面缺陷。
它的这些结构特性以及Pt/Ag的合金效应不仅大大提高了其对甲醇氧化的催化性能而且使其具有较好的CO抗毒性。另外通过改变反应条件(反应液pH,反应时间,Ag、Pt摩尔比等),可以很容易地控制产物的结构和形状。我们这种合成方法不仅简单而且可以大量制备目标。因此被编辑评为Hot paper。
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