金属有机框架(MOFs)是近年来化学和材料科学领域的研究热点。MOFs作为无机金属和有机配体构筑的多功能杂化材料,在气体存储和分离、储能转化、多相催化等研究领域具有越来越深远的意义。由于其可调节的纳米结构、形貌、丰富的拓扑结构和多孔性,已被广泛用于多孔碳基催化剂的制备。因此,利用MOFs复合材料及其衍生物的综合优势,并将其应用在电催化、能量存储与转换等领域,具有较好的发展前景。
近日,温州大学钱金杰课题组通过溶剂热法和高温碳化法制备了一种具有优异电催化性能的MOFs衍生碳纳米材料。以氨基(-NH2)修饰的MOF-5-NH2晶体为前驱体,引入主要活性物种Fe(III),受-NH2基团静电力作用和诱导配位作用,从而引发了由立方块状(MOF-5-NH2)单晶结构到片状(Zn-BDC-NH2)单晶结构的转变。高温热解后得到的Fe-NPC碳纳米片具有丰富的氮掺杂、分散的铁纳米颗粒、良好的导电网络和高的比表面积,因此表现出高效的氧还原反应性能。其中,性能最优的Fe-NPC的起始电位仅为0.972 V,极限扩散电流密度为5.412 mA/cm2,循环稳定性良好。此外,其组装的锌空电池展现出大功率密度(108.2 mW/cm2)和高比容量(656.5 mAh/g)。
文章要点:
1、Fe诱导的MOFs之间发生了立方块状单晶到片状单晶的结构转变。
2、Fe-NPC具有丰富的氮掺杂、分散的铁纳米颗粒和高的比表面积。
3、廉价的Fe-NPC催化剂与商业Pt/C相比,具有竞争性的ORR性能。
因此,本研究工作为高效能量转换和存储应用的MOF衍生碳纳米材料的合理调控提供了一条全新的途径。近日,这一研究结果以“Fe-Induced Coordination Environment Regulation in MOF-Derived Carbon Materials for Oxygen Reduction.”为题发表在《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》,温州大学作为第一通讯单位,生命与环境科学学院2021级硕士研究生杨远东为第一作者,钱金杰副教授为通讯作者,该工作受到国家自然科学基金(21601137)、浙江省自然科学基金(LQ16B010003)、温州市基础科学研究项目(G20190007)等资助。
参考文献:
Yuandong Yang, et al. Fe-Induced Coordination Environment Regulation in MOF-Derived Carbon Materials for Oxygen Reduction.
ACS Sustainable Chem. Eng. 2022, 10, 8641-8649
DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c02451