氨作为全球年产量最高的商用化学品之一，被广泛的应用在军事、化工、农业等领域。此外，氨还可以作为一种不含碳元素的氢能载体，相对于氢气而言具有更易液化（氨气液化：常压、239.9 K；氢气液化：10-15 MPa、50-70 K）、存储运输更为便利、安全性更高等优势。因此将氨作为一种新型能源进行推广对于实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要的意义，在未来的能源领域中氨具有很大的开发价值和应用前景。因此，发展高效的合成氨技术是十分必要的。

目前，氨的工业生产依然依赖于能量密集型的Haber-Bosch工艺。其高能耗（占全球总能耗的1%~2%）高排放（温室气体CO₂的排放量占全球总排放量的1.5%）的特性已不符合当今社会对“碳达峰、碳中和”目标的追求。因此，探索高效、温和、可持续的合成氨技术对科学研究和工业应用均具有重要意义。在众多常温常压下合成氨的技术中，电催化酸盐合成氨（NO₃RR）具有反应条件温和、电位可控、催化效率高、绿色环保以及受环境因素干扰小等优点，因此有望成为最有前途的替代Haber-Bosch工艺的方案。

然而，NO₃RR是一个复杂的8电子过程，过程中涉及到一系列的脱氧和加氢反应，从而降低了整体反应的动力学速率。提升NO₃RR整体反应速率的根本途径是需要同时降低每一步反应的能垒，而传统的单一催化剂极难实现上述目标。杨植教授团队基于串联催化的概念设计了一种Ag/Co₃O₄/CoOOH NWs（i-Ag/Co₃O₄ NWs）催化剂，通过三重反应实现了NO₃⁻高效电催化还原为NH₃。动力学和原位红外光谱研究证明Ag相优先催化NO₃^–转化为NO₂^–，而Co₃O₄相优先催化NO₂⁻还原为NO。由于CoOOH在NO₃RR反应中可提供额外的H原子，后续的NO加氢生成NH₃的反应主要由CoOOH催化完成。基于Ag、Co₃O₄、CoOOH三相的串联协同作用，i-Ag/Co₃O₄ NWs串联催化剂表现出优异的催化性能，在低过电位下（‒0.25 Vvs. RHE）即实现了高的法拉第效率（94.3%）和高的NH₃产速率（253.7 μmol h⁻¹ cm⁻²）。

i-Ag/Co₃O₄ NWs串联催化NO₃RR示意图

相关研究成果以《Ag-Co₃O₄-CoOOH-Nanowires Tandem Catalyst for Efficient Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia at Low Overpotential via Triple Reactions》为题发表在国际著名期刊《Advanced Science》上，温州大学为第一单位，温州大学2021级研究生吴世路为第一作者，我院杨植教授、聂华贵教授、葛勇杰博士和钱金杰副教授为共同通讯作者。我院周学梅博士，研究生罗文杰，江颖洋，许鹏，黄隆隆，杜艺文，王慧参与了该项工作。上述工作得到了国家自然科学基金的支持。

原文链接：//doi.org/10.1002/advs.202303789