在现代科学技术的推动下,不断加速的工业革命严重依赖不可再生的化石燃料,导致大量温室气体排放。在过去二十年中,大气中二氧化碳(CO2)的浓度显著增加,达到近420 ppm,年增长率为0.5%,并且这种上升轨迹仍在继续。与此同时,全球平均气温也出现了明显的波动,其中2001年至2023年期间气温上升了0.5 oC。因此,开发有效去除大气中CO2的技术迫在眉睫。电化学CO2还原反应(eCO2RR)作为一项新兴技术,由于可在温和条件下运行、生产可选择产品以及与可再生能源集成等优势,引起了广泛的研究兴趣。更令人高兴的是,随着光伏和风力发电快速发展,电力成本不断下降,使电化学驱动的CO2减排在经济上变得可行。
在过去十年中,eCO2RR在选择性生产一碳(C1)产品方面取得了重大突破,在生产价值更高的多碳(C2+)产品方面也取得了一些进展,如乙烯、乙醇、乙酸和正丙醇。由于复杂的质子耦合电子转移(PCET)机理和有限的高效电催化剂,实现C2+产物的高选择性远比C1产物更具挑战性。在C2+产物中,乙烯是一种重要的工业原料,也是目前eCO2RR中唯一能实现相对高选择性的产品。
图1:催化剂设计、CO2捕获与分离、乙烯工业应用的示意图
尽管乙烯在相对较低的电流密度下可以实现高法拉第效率(FE),但在工业电流密度下大幅提高乙烯的选择性和稳定性仍然是艰巨的挑战。为了促进eCO2RR在乙烯生产中的工业应用,必须通过了解最近的进展、存在的挑战和未来的方向来确定关键战略和潜在的解决方案。本文从催化剂的形貌、结晶、氧化态、缺陷、成分、表面工程等角度出发,总结和讨论了eCO2RR制乙烯的最新创新设计策略。随后,概述了相关重要的先进技术,如CO2捕获、产物分离和下游反应等,这些技术对于推动eCO2RR转化为乙烯的实际应用至关重要。最后,提出了一个集二氧化碳捕获、转化、储存和利用于一体的温室模型,为eCO2RR制乙烯提出了一个理想的前景方向。
该综述以“Electrocatalytic CO2 Reduction to Ethylene: From Advanced Catalyst Design to Industrial Applications”为题发表在国际顶级期刊⟪Advanced Materials⟫期刊上。温州大学为第一通讯单位,我院2021级硕士生陆天睿、温州大学博士后徐婷为共同第一作者,我院吕晶晶教授、王正军博士、王舜教授为共同通讯作者。
【原文链接】://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202310433