报告人：陈浙宁

邀请人：方国勇

报告题目：Toward Accurate and Efficient Dynamic Simulations for Heterogeneous Catalysis

报告时间：2022年3月1日（星期二）上午10:30

报告地点：杏吧视频 11C-401会议室

报告人简介：

   陈浙宁，中国科学院福建物质结构研究所研究员。2012年博士毕业于厦门大学化学系；2013-2016年间于香港大学化学系从事博士后研究；2016年8月入职中国科学院福建物质结构研究所。主要研究领域为理论催化，通过选用合适的理论方法、准确构建合理的催化活性中心模型，以揭示影响催化性能的关键因素，并从理论计算的角度进行催化性能的理论预测以及催化剂的理论设计。与此同时，将密度泛函方法和自由能统计策略的最前沿成果运用到催化化学中，发展适用于复杂催化体系的高效动态模拟策略。先后以第一作者或通讯联系人在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、CCS Chem.、Adv. Mater.、ACS Energy Lett.、ACS. Catal.、J. Chem. Phys.等刊物上发表论文20余篇。

报告内容：

   众所周知，催化反应的关键指标本质上由以自由能为代表的统计热力学量所决定。目前理论催化的计算工作大多是基于静态电子结构的计算结果，结合理想解析模型（如理想气体、刚性转子、谐振子模型等）的配分函数估算体系的统计热力学量，其可靠性因而受限于理想模型。采用以分子动力学为代表的数值模拟计算为突破理想模型限制的最直接的方式，但是现阶段理论催化计算大多必须依赖于“昂贵的”量子化学计算方法，这使得分子动力学模拟的模拟时长难以达到实际化学过程的时间尺度。我们曾尝试将分子动力学模拟与温度积分抽样（ITS）方法相结合，用于获取过渡金属表面吸附小分子的统计热力学信息（J. Phys. Chem. C 2015, 119, 26422）。可是，我们发现其计算效率仍不够理想，不足以解决实际表面催化问题。近期，我们构筑了过渡金属表面与小分子相互作用的高精度机器学习势函数，并将其用于动力学模拟以获取统计热力学信息。我们的研究工作表明基于机器学习势函数的动态模拟方案能够高效而准确地获取表面吸附体系的统计热力学信息。值得注意的是，我们发现在不同温度下动态模拟方案所获取的自由能、焓、熵等统计热力学信息与静态计算结果均存在不同程度的偏差，揭示了静态计算方案的局限。我们拟进一步将高精度电子结构方法、相空间增强采样策略与机器学习势函数拟合相结合，实现对表面催化体系准确而高效的动态模拟，探讨其用于解决实际表面催化问题的可行性。