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我院杨植教授/蔡冬博士团队在国际著名期刊《InfoMat》上发表学术论文

添加时间:2022年10月17日 浏览:

 

人们对高质量电动汽车和移动电子产品需求的不断增加,促使研究人员们急切开发比目前锂离子电池具有更高能量和功率密度的先进储能系统。在潜在的候选产品中,LiS电池有望达到1675 mAh g1的高比容量和2600 Wh kg1的高比能量,在下一代能源存储中拥有巨大的应用前景。但是由于LiS电池存在复杂的多电子、多相SRR反应,通常会导致电荷转移动力学缓慢,以及工作电池内可溶性LiPSs的积累和穿梭,这些都是LiS电池商业化必须解决的问题。引入电催化剂来加速LiPSs转化动力学,减少LiPSs在电解质中的积累和迁移,已经被证实是解决上述瓶颈的有效方法。

稀土元素由于其特殊的未完全填充的4f电子构型和空的5d轨道,决定其具有良好的电子传导性;此外,稀土元素的配位数可变,决定了他们具有后备化学键剩余原子价的作用,因此有利于吸附LiPSs;重要的是稀土元素的4f能级电子能够在f-ff-d组态之间发生跃迁,得失电子容易,价态可变,因此具有良好的催化能力。近期,温州大学杨植课题组受此启发,设计开发了具有电子适中填充f轨道的Tb3+/4+氧化物作为电子存储器。通过一系列原位/非原位表征技术以及密度泛函理论计算分析表明,Tb电子存储器能够在LiS电池充放电过程中动态释放/接收电子,并通过TbSN∙∙∙Li键吸附LiPSs,降低活化能垒,加速电子和锂离子传输,并在充放电过程中选择性催化长链和短链LiPSs转化,因此表现出良好的电化学性能。其中,引入Tb3+/4+电子存储器的LiS电池具有优越的循环稳定性(1 C循环500次,单圈衰减率为0.087%)和高硫载量、贫电解液能力(面密度为5.2 mg cm2,液/硫比为7.5 L mg1)。本工作也展现了稀土催化剂在开发高性能LiS电池方面具有潜在的应用前景。

文章要点:

1、通过解耦每一步硫转化所需的催化剂条件,合理设计了具有适中f轨道的混合价TbTb3+/4+)作为电子存储器来降低每一步硫转化的活化能垒,加速界面电子/Li+传输动力学。

2、通过多种表征方法证实了,Tb3+促进长链多硫化锂的转化,Tb4+促进短链多硫化锂的转化,并通过重要的中间体S52,完成了充放电过程中不同链长LiPSs之间的转化反应

3、本研究论文展现了f轨道调控策略在开发高性能Li−S电池体系方面的潜力。

相关研究成果以“Regulating f orbital of Tb electronic reservoir to activate stepwise and dual-directional sulfur conversion reaction”为题发表在《InfoMat》(IF=24.789)上,温州大学为唯一通讯单位,2020级研究生于爽为第一作者,我杨植教授蔡冬博士以及电气与电子工程学院杨硕博士为该论文共同通讯作者,杏吧视频 教师聂华贵、方国勇、钱金杰、胡悦、葛勇杰、肖逵逵、周学梅,研究生梁策、李婷婷、王浩浩、徐睿、东洋洋参与了这项工作。工作受到国家自然科学基金、浙江省自然科学基金项目的资助。

 

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