硝基苯(NB)是一种重要的化学原料,在染料、香料和爆炸物的制造中起着重要的作用。不幸的是,这些工业应用也向土壤和水资源中释放大量的NB,给环境带来严重的负担,从而对人类健康构成高风险。例如,NB引起的急性中毒可导致高铁血红蛋白血症,进而引发肝脏损伤。认识到其有害影响,美国环境保护署(USEPA)已将NB列为主要污染物和B2致癌物。因此,降解NB或更有吸引力地将NB转化为高价值的产品,以减轻其对环境的影响是非常必要的。
在众多转化NB方法中,电催化硝基苯还原反应(eNBRR)取得了较大进展,从最初的低活性单阴极NB电化学转化发展为阴极eNBRR与阳极反应耦合等。到目前为止,转化效率已接近 100%,产生了许多增值类产品,如苯胺、偶氮苯等,它们是染料和药物的关键原料。eNBRR的显著发展可以归因于众多开创性的电催化剂的发展和对其潜在机制的理解。然而,由于eNBRR的电催化性能相对较低,包括产品选择性和产量、能效和稳定性等问题,要使其进入大规模的工业市场还有很长的路要走。因此,迫切需要一个全面的总结性工作,来分析确定影响这些最近开发的eNBRR催化剂性能的主要内在因素,进而指导更先进催化体系的设计开发。
图1:eNBRR反应路径、影响因素、催化剂设计示意图
尽管eNBRR已经得到了广泛的研究,但由于对催化剂结构与其催化性能之间关系的了解有限,严重阻碍了其发展。本综述通过对eNBRR反应路径的分析(图1),梳理了电解质特性、外加电位和催化剂结构等对反应机理的影响。详细综述了eNBRR催化剂设计的研究进展,特别是化学组成、形貌和晶面等对局部微环境、电子和质量传递等的调节,及其对催化性能的影响。最后,从提高性能、扩大产品范围、深入了解反应机理、整合上下游技术等方面,提出了eNBRR的未来发展方向。
该成果以“Recent Progress Toward Electrocatalytic Conversion of Nitrobenzene”为题发表在Small Methods期刊(IF=12.4)上。温州大学为第一通讯单位,杏吧视频
2021级硕士生朱绍均为第一作者,我校王正军博士、吕晶晶教授、王舜教授以及香港城市大学王昕教授为共同通讯作者。
【原文链接】://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smtd.202301307